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2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（PokémonDiamond&Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟bbb 新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。 《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
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小美和父亲史诺顿博士在绿色原野过着相依为命的生活。某日，博士在偶然之中得到了一块神秘的木刻板，并因此惹祸上身下落不明，留下小美一人过着孤单的生活。小美于无意之中在木刻板上排列的文字，竟然幻化成为了强大的“未知图腾”，为了抚慰小美孤单的心灵，未知图腾制造了美满的幻境令小美深陷其中，随着时间的推移，小美曾经的家被结晶包围，成为了一座结晶塔，而小美的心也渐渐变为冰冷的结晶ccc 为了满足小美“想要妈妈”的愿望，未知图腾绑架了小智的妈妈困于结晶塔之中，迫使小智不得不踏上拯救妈妈的旅途，然而，小美的心智早已经被污染殆尽，在她的眼中，小智就是一心想要破坏她幸福生活的最险恶的敌人。
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小智（松本梨香配音）一行人在海上遇见了危险的风暴，流落到了橘子群岛中的亚西亚岛上，这里即将举行热闹的大型庆典，而小智在意外之中遇见了庆典的圣女弗卢拉（平松晶子配音）。弗卢拉选中了小智作为庆典的“指挥者”，他的任务是前往三圣岛，找到隐藏在岛上的玻璃球。只有集齐三颗玻璃球，才能够正式开启庆典eee 就这样，小智和伙伴们踏上了寻找玻璃球的旅途，哪知道不仅遇到了前来捣乱的火箭队，还遭到了闪电鸟的袭击。就在千钧一发之际，吉尔露现身捕捉了闪电鸟，之后又企图捕捉急冻鸟，吉尔露的最终目的，是召唤出传说中的神兽洛奇亚。让吉尔露没有想到的是，火焰鸟、闪电鸟和急冻鸟之前竟然开始了激烈的战斗。
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小智（松本梨香配音）一行人继续着磨练技艺的旅途，他们来到了欧鲁德朗城，这里正在举行为了纪念百年前阻止了战争的勇者亚朗而设置的对战祭典。小智带着皮卡丘（大谷育江配音）勇敢参战，并且最终凭借着强大的实力夺得了头筹，获得了珍贵的宝物“勇者之杖”aaa 然而，让小智没有想到的是，传说中的神奇宝贝路卡利欧竟然从杖中现身，它的重现江湖揭开了一个隐藏了百年的秘密。与此同时，神秘莫测的神奇宝贝梦幻现身会场，掳走了皮卡丘和喵喵。为了找回皮卡丘，小智和贝路卡利欧踏上了旅途，他们的终点是世界初始之树，在那里隐藏着一切问题的答案。
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千年一次的彗星之夜里，愿望将会实现…ccc 立志成为出色的神奇宝贝训练师的小智、小遥和小胜，带着皮卡丘展开了新的旅程。为了观看千年彗星出现的刹那，来到恩斯游乐场，并认识魔术师巴特勒与戴安。在魔术表演中，小胜听到一阵细微的呼唤声… 那是在〝沉眠之茧〞中沉睡了千年，可帮助人类达成愿望的神奇宝贝——基拉祈。在千年彗星出现的夜晚，如果遇到拥有纯真心灵的伙伴便会苏醒。为了让基拉祈醒来，巴特勒请小胜当基拉祈的伙伴，果然，基拉祈从万花镜般的光芒中苏醒过来。 虽然基拉祈只能停留短暂的七日就会再消失，但是头一次拥有属于自己的神奇宝贝的小胜，对基拉祈却非常宠爱。充满野心的魔术师巴特勒，因为知道基拉祈具有神奇的力量，便把基拉祈给抢走，并且想利用他来完成愿望。 不怀好意的巴特勒，他的愿望是什么呢？小智与小胜要如何克服困难，成功救出同伴呢？小胜与基拉祈又会面临怎样的生离死别呢？
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照常进行修业之旅的小智（松本梨香配音）、小刚（上田祐司配音）、小霞（饭塚雅弓配音）一行辗转来到水之都奥多马雷参加紧张刺激的水上竞赛。奥多马雷流传着一个精彩的传说，在很久很久以前，岛上的老夫妇捡到一对孤儿兄妹，当邪魔出现时，两兄妹化作威力强大的神奇宝贝拉帝欧斯和拉帝亚斯，他们击败邪魔，并赐予奥多马雷人民名为“心灵水滴”的宝石作为守护。时至今日，神圣的心灵之滴却引起一对盗贼姐妹（释由美子配音）的垂涎。她们在追踪妹妹拉帝亚斯（折笠富美子配音）时遭遇小智并受挫，贪欲将带给水都史无前例的灾难…aaa 本片为神奇宝贝系列第五部电影剧场版。